摘要

好氧顆粒污泥因其優(yōu)異的沉降性能和高微生物濃度而在廢水處理中的應(yīng)用前景廣闊。然而，其空間結(jié)構(gòu)可能導(dǎo)致不完全反硝化，從而產(chǎn)生一氧化二氮(N2O)——一種強(qiáng)效溫室氣體。在溫度為14±4°C的條件下，建立了三個(gè)相同的實(shí)驗(yàn)室規(guī)模好氧顆粒污泥序批式反應(yīng)器(SBRs)，用于處理模擬豬糞消化液與市政廢水混合物的合成廢水，分別在三個(gè)曝氣速率(0.2,0.6和1.0 L空氣/分鐘)和三個(gè)COD:N比值(1:0.22,1:0.15和1:0.11)下運(yùn)行。研究表明，在COD:N比為1:0.22時(shí)，曝氣速率0.2,0.6和1.0 L空氣/分鐘下的N2O排放量占進(jìn)水氮負(fù)荷的比例分別為8.2%,6.1%和3.8%；在COD:N比為1:0.15時(shí)，分別為7.0%,5.1%和3.5%；在COD:N比為1:0.11時(shí)，分別為4.4%,2.9%和2.2%。當(dāng)液相中僅以NO2作為氮源時(shí)，在0.2,0.6和1.0 L空氣/分鐘曝氣速率下，通過反硝化作用的比N2O生成速率分別為1.7,1.6和1.3μg N2O/(g SS·分鐘)，這分別比僅以NO3作為氮源時(shí)高出40.9%,44.8%和39.9%。由好氧顆粒污泥因NH4-N硝化作用產(chǎn)生的N2O對(duì)曝氣速率不敏感，平均比N2O生成速率為0.8±0.02μg N2O/(g SS·分鐘)。

1.引言

氧化亞氮(N2O)是一種溫室氣體，在大氣中的穩(wěn)態(tài)壽命為114年，其100年全球變暖效應(yīng)約為二氧化碳的300倍(IPCC,2007)。Lo等人(2010)指出，N2O是傳統(tǒng)廢水處理設(shè)施中脫氮的主要終產(chǎn)物之一。N2O排放主要源于異養(yǎng)反硝化和自養(yǎng)硝化過程中產(chǎn)生的N2O。異養(yǎng)反硝化是異養(yǎng)反硝化菌將硝酸鹽(NO3)和亞硝酸鹽(NO2)逐步還原為氮?dú)?N2)的過程，N2O氣體是中間產(chǎn)物(Skiba,2008)：

在自養(yǎng)硝化過程中，一些氨氧化菌(AOB)在銨(NH4)氧化過程中通過以下方式產(chǎn)生N2O：(1)中間產(chǎn)物如羥胺(NH2OH)或NO2的化學(xué)分解；或(2)硝化菌反硝化作用，即亞硝酸鹽還原酶還原NO2。

多種操作參數(shù)影響N2O排放，如溶解氧(DO)、pH、化學(xué)需氧量(COD)與氮(N)的比值(COD:N)等。在生物反應(yīng)器的DO限制條件下，N2O的產(chǎn)生變得顯著(Rajagopal and Beline,2011;Zhu and Chen,2011)。Hynes和Knowles(1984)觀察到氨氧化菌在低DO濃度下通過NH2OH的化學(xué)分解產(chǎn)生N2O。低DO濃度也會(huì)通過異養(yǎng)反硝化途徑促進(jìn)N2O的產(chǎn)生，因?yàn)镹2O還原酶比其他還原酶對(duì)氧化應(yīng)激更敏感，容易被DO抑制。Alinsafi等人(2008)觀察到，當(dāng)COD:N比從7降至3時(shí)，N2O排放量從進(jìn)水氮負(fù)荷率(NLR)的1.0%增加到5.1%，這是因?yàn)榈吞荚礂l件會(huì)誘導(dǎo)缺氧階段發(fā)生不完全的內(nèi)源反硝化。通常，IPCC(2006)估計(jì)城市污水處理廠的N2O排放量約為總NLR的0.5%。然而，研究人員發(fā)現(xiàn)其排放量可能高得多，例如，在硝化反應(yīng)器中約為NLR的1.7%。Townsend-Small等人(2011)調(diào)查了美國(guó)南加州城市廢水處理過程，發(fā)現(xiàn)N2O產(chǎn)生量相當(dāng)于總?cè)コ康?.2%。在長(zhǎng)期部分亞硝化過程中，N2O的排放量為NLR的0.6-2.6%（平均1.9%）。

好氧顆粒污泥工藝在廢水處理中的應(yīng)用前景廣闊，因?yàn)楹醚躅w粒具有優(yōu)異的沉降性能和高微生物濃度。已經(jīng)確定好氧細(xì)菌生長(zhǎng)在顆粒表層，硝化菌位于距顆粒表面70-100μm的深度，而缺氧反硝化菌則位于距表面800-900μm的深度。這種自養(yǎng)硝化菌和異養(yǎng)反硝化菌的空間分布將導(dǎo)致好氧顆粒污泥反應(yīng)器中發(fā)生同步硝化反硝化(SND)。然而，好氧顆粒的空間結(jié)構(gòu)可能導(dǎo)致N2O的產(chǎn)生，因?yàn)榉聪趸y以獲得純?nèi)毖鯒l件，硝化菌也難以獲得純好氧條件。迄今為止，關(guān)于好氧顆粒污泥生物反應(yīng)器中N2O排放的研究非常有限。

N2O排放通常通過排氣檢測(cè)進(jìn)行測(cè)量，這是對(duì)氣相中N2O排放的直接測(cè)量。最近，一些研究人員使用靈敏的N2O微電極通過測(cè)量生物反應(yīng)器水相中的溶解N2O來研究N2O排放。與排氣檢測(cè)法相比，使用N2O微電極在線測(cè)量N2O不僅可以估算N2O的排放量，還可以量化生物反應(yīng)器中N2O的產(chǎn)生量。

豬糞消化液在厭氧消化后含有高濃度的COD和銨態(tài)氮，好氧顆粒污泥技術(shù)可用于處理與市政廢水混合后的此類廢水；這將有助于該技術(shù)的開發(fā)和工業(yè)應(yīng)用。本研究的主要目的是利用N2O微電極技術(shù)，研究在不同COD:N比和曝氣速率下，處理模擬市政廢水與豬糞消化液混合物的合成廢水的好氧顆粒污泥生物反應(yīng)器中N2O排放和產(chǎn)生的特性。